Accompagné d'un fidèle pianiste et partenaire, Jean-Michel Thierry puis Hervé Guido, il multiplie dès lors les apparitions dans les salles de spectacles et bientôt les plus grandes (Bobino, l'Olympia) se l'arrachent. Son spectacle s'enrichit sans cesse : mime, comédien, musicien, jongleur, équilibriste sur monocycle, prestidigitateur... Il jongle aussi bien avec des petites balles qu'avec des boules de cinq kilogrammes. Ses prouesses physiques sur scène suscitent l'étonnement puis le rire, en regard de sa silhouette rebondie, avec son pantalon retenu sous le ventre par des bretelles. Raymond Devos triomphera par la suite sur le petit écran, régulièrement invité par Jacques Chancel dans son Grand Échiquier.
Très différent d'un Coluche malgré une référence commune au clown, contemporain de Fernand Raynaud, qui partage avec lui sa passion du mime, l'humour de Raymond Devos frise souvent la métaphysique (Friedrich Nietzsche), voire la mathématique fondamentale, comme lorsqu'il explique que « trois fois rien, c'est déjà quelque chose ». Beaucoup le considèrent comme un génie des mots, un poète hurluberlu et étonnant. Ses références littéraires sont Gaston Bachelard et Marcel Aymé. Ses inspirateurs et modèles sont Tristan Bernard, Alphonse Allais, Alfred Jarry, Boris Vian avec lequel Devos a travaillé, Raymond Queneau. Sans oublier Charlie Chaplin, Jacques Tati, Pierre Etaix et les grands clowns comme les légendaires Footit et Chocolat, Grock, les Fratellini ou Pipo.
Il s'est marié le 30 avril 1959 avec Simone Beguin. Le couple n'a pas eu d'enfants.
Victime d'une attaque cérébrale en décembre 2005, de nouveau hospitalisé début février 2006 pour la même raison à l'hôpital de la Pitié-Salpêtrière à Paris, il meurt chez lui, à 7h50, le 15 juin 2006 des suites d'une crise d'œdème aigu du poumon, entouré de sa sœur Cécile, de son neveu Jean-Louis, et de son secrétaire particulier Pierre Herran. Ses funérailles ont lieu le 19 juin dans l'église de Saint-Rémy-lès-Chevreuse, dans ce village où il a tant aimé vivre depuis de nombreuses années.